近年来，为了深入贯彻落实“四个革命、一个合作”能源安全新战略，实现“碳达峰”“碳中和”战略目标，国家加快推动新型储能高质量规模化发展并构建新型电力系统。2022年发布的《“十四五”新型储能发展实施方案》中，液态金属电池被列入“十四五”新型储能核心技术装备攻关重点方向。液态金属电池是一种电极和电解质全液态运行的新型电池，以液态金属和熔盐分别作为电极和电解质，具有储能成本低、容量易放大、长循环寿命、高功率密度和高安全性的优势，在储能领域具有广阔的应用前景。
西安交通大学金属材料强度国家重点实验室材料创新设计中心（CAID）宁晓辉教授团队自2013年起，一直致力于研究液态金属电池储能应用的关键技术：2015年首次提出具有自愈合特性的Li || Bi液态金属电池（J. Power Sources275 (2015) 370–376）；2018年继续报道了双活性金属的Li || Sb-Bi液态金属电池（J. Power Sources381 (2018) 38–45）；2022年进一步报道了具有高能量密度和高倍率性能的Li || Sb-Bi-Te液态金属电池（Energy Stor. Mater.53 (2022) 927–936）。宁晓辉教授团队通过长期的研究发现，多元合金化电极是提升液态金属电池性能的有效方法之一，但如何设计更多组元（四元及以上）的高比能电极面临许多问题，仍然需要进一步探索和研究。
针对上述问题，团队全面总结和收集了现有锂基液态金属电池的各项数据，提出一种基于实验验证的循环设计方法，通过机器学习加速设计具有综合优异性能的新型四元合金电极。在每一次循环中，团队不断扩充并逐渐开发了一个高质量的液态金属电池数据集，其中设计了41种不同特征作为有效的输入参数，从而显著提高了模型的预测能力，并选择适当的机器学习算法来准确预测熔点、放电电压、放电能量和能量密度，实际的预测误差仅为0.17%-7.38%。最终设计的Li||Sb-Bi-Sn-Pb液态金属电池具有低熔点（<500℃）、高库仑效率（~99%）、高能量效率（~87%）和高能量密度（~280 Wh /kg），是一种极具吸引力的储能候选技术。该方法超越了传统电极设计的局限性，表现出巨大的潜力，同时也为多元合金化电极的设计提供了新的思路。
图1（a）展示了整个电极设计的工作流程，它由两个主要部分组成：循环设计和条件约束。将建立好的两个初始的数据集输入至循环设计中，输出所有潜在的电极材料，随后通过条件约束，人为地筛选出具有高比能的新型液态金属电池电极材料。因此，使用循环设计来探索潜在的电极对于最终获得新型电极材料是至关重要的。循环设计的思路和组成在图1（b）中显示，包括一个主循环和一个次循环，主循环的作用是验证实验值与预测值的匹配度，同时将每一次快速验证得到的实验数据扩充至原始数据集中，而次循环则是考虑到实验验证失败的可能性，需要重新调整预测模型及算法策略。这种基于实验验证的循环设计方法，不仅可以有效地通过实验结果对预测模型进行纠正，从而避免模型过拟合或数据泄露等问题，还可以扩充原始数据，为模型预测提供充足的训练数据来达到更佳的预测效果。
图1（a）液态金属电池电极设计的工作流程；（b）电极的循环设计思路和组成
最终筛选出的Li||Sb20Bi60Sn10Pb10和Li||Sb50Bi30Sn10Pb10液态金属电池具有综合优异的性能，并通过0.5 Ah级别液态金属电池进行测试验证，如图2所示。Li||Sb20Bi60Sn10Pb10电池在500℃运行温度下以100 mA cm-2稳定运行150循环，平均放电容量为0.47 Ah，库伦效率为99%，能量效率为87%，放电能量可达0.28Wh，即使在大电流密度下（1000 mA cm-2），其能量效率也接近60%，具有优异的电化学性能。而Li||Sb50Bi30Sn10Pb10电池则具有最高的能量密度（~280 Wh/kg）和最低的成本（~70 $/kWh），其库伦效率为98%，且在大电流密度下（1000 mA cm-2），其容量保持率依旧高达90%。
图2 Li||Sb20Bi60Sn10Pb10电池在（a）100 mA cm-2电流密度下的循环性能曲线和（b）不同倍率下的充放电曲线；Li||Sb50Bi30Sn10Pb10电池在（c）100 mA cm-2电流密度下的循环性能曲线和（d）不同倍率下的充放电曲线
该成果以《机器学习加速设计液态金属电池电极材料》（Accelerated design of electrodes for liquid metal battery by machine learning）为题发表于《储能材料》（Energy Storage Materials, IF=20.831）。西安交通大学金属材料强度国家重点实验室材料创新中心（CAID）为论文的唯一通讯单位，宁晓辉教授为论文的通讯作者，硕士生周涵为论文的第一作者。此研究得到国家自然科学基金委（51874228）、国家重点研发计划（2018YFB0905600）及王宽城教育基金的资助支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.12.047